李白懷着失望與悲憤的心情離開了長安，結束了不滿兩年的帝京生活。這一期雖不長，但詩人接觸到宮廷生活的內幕和上層統治集團的腐朽，寫下了不少抨擊現實的詩歌，鞭撻了權貴，表現了詩人不願同流合污的思想品德和反抗精神。
天寶三年春，李白帶着理想破滅的痛苦與悲憤，開始了以梁園（開封）為中心的第二次漫遊，歷時十一年，“浪跡天下，以詩灑自適。”但仍然關心國事，希望有朝一日能重獲朝廷重用。同年秋季，於洛陽和汴州分別遇見了杜甫和高適，三人年結伴同行，暢遊梁園，濟南等地。天寶九年，與宗氏夫人成婚，南北飄流，北去幽燕，預感禍亂。
天寶十四年，安史亂起。李白懷着消除叛亂，恢復國家統一和安定的志願，參加了永王李?的隊伍，不料永王和肅宗爭奪帝位，肅宗消滅了李?的隊伍。李白獲罪，流放夜朗，（據說是郭子儀以宮爵贖罪，才獲減刑）。乾元二年（759），李白行至白帝城遇赦，寫下了《早發白帝城》，后又寫出《秋浦歌》、《贈汪倫》等名詩。公元761年，已六十一歲的李白，聽說太尉李光弼率兵追擊史朝義，決心投軍，但行到金陵因病折回。
同年，李白依靠族叔李陽冰，762年沉病逝當塗，臨終前賦《臨終歌》。（另一種說法是李白泛舟遊玩，因醉入水中而亡。）後代宗即位，拜白為撿遺，但李白已逝世。
李白初葬於安微當塗龍山，元和十二年正月，范傳正為實現太白“悅身謝家青山”遺願，遷葬於青山。
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